Estimation of the activity median aerodynamic diameter of plutonium particles using image analysis

高崎 浩司; 安宗 貴志; 山口 祐加子; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1437 - 1446, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2196969

空気力学的放射能中央径(AMAD)は内部被ばくの評価に必要な情報である。2017年6月6日に日本原子力研究開発機構の大洗サイトのプルトニウム取扱施設において、核燃料物質を収納した貯蔵容器の調査作業中に事故的な汚染が発生し、5名の作業者がプルトニウムを含む放射性物質を吸入した。線量評価のために、いくつかのスミアろ紙と空気サンプリングフィルタをイメージングプレートで測定し、硝酸プルトニウムと二酸化プルトニウムの2つのケースの最小AMADを保守的に推定した。AMADの指定の結果、スミアろ紙の極端に大きな粒子を除いても、塗抹紙からの硝酸プルトニウムの最小AMADは4.3-11.3m、二酸化プルトニウムのそれは5.6-14.1mであった。また、空気サンプリングフィルタからの硝酸プルトニウムの最小AMADは3.0mで、二酸化プルトニウムは3.9mであった。

MOX粉末体系の臨界性に対する粒子粒径の影響

高橋 聡*; 奥野 浩; 三好 慶典

JAERI-Tech 2005-056, 51 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-056.pdf:2.92MB

ウランとプルトニウムの混合酸化物燃料(以下、MOX燃料)加工施設において取り扱われる燃料の粒子粒径20m以下では、非均質体系が均質系としてモデル化が可能であるか否かを検討した。まず、MOX燃料の均質体系で無限増倍率を計算して、各Pu富化度の最適減速条件を求めた。MOX燃料の非均質体系において水素対重金属原子個数比H/M固定条件で、立方体単位セル内の燃料球直径を変化させる臨界計算を実施して、100m以上の燃料球直径では共鳴を逃れる確率が高くなることを検証した。臨界条件等の解析は連続エネルギーモンテカルロコードMVPIIと評価済核データJENDL-3.3の組合せを用いて実施した。ここに、これらの計算の詳細を公開する。これらの計算結果は、「臨界安全ハンドブック」の改訂等に利用される予定である。

ベントナイト構成鉱物のアルカリ溶液に対する影響-モンモリロナイト、長石、石英混合実験-

金 善永

JNC TN8400 2001-008, 36 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-008.pdf:2.92MB

高レベル放射性廃棄物を地層処分する際に、多くの国では緩衝材としてベントナイトが候補材料として考えられている。特に近年は、地層処分にセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料からの浸出液はpHが高く、Ca、Na、Kなどの濃度が高いために、緩衝材や周辺岩盤を変質させると考えられる。この反応は、処分場が地下深い所に位置する場合、地熱や放射性廃棄物からの熱、圧力、地下水などの反応によって、さらに激しい変質を受けると考えられる。このような場合、緩衝材としての膨潤性、地下水の侵入防止、核種元素の移行遅延などの性能は、低下することが懸念される。今回は、高pH溶液に対する緩衝材構成鉱物間の影響を調べるために、緩衝材の主な構成鉱物であるモンモリロナイト、長石(曹長石)、石英を選定し、これらを一定比率に混合させて、蒸留水やpH1113溶液との反応を調べた。試験温度は50150であり、反応期間は10200日であった。試験結果、主な2次生成鉱物は方沸石(analcime)であり、温度やpHが高く、反応期間が長いほど、その生成量は多く、粒径も大きくなる傾向を示した。この方沸石の生成量は、X線粉末回折分析手法により定量化を試みた。方沸石の定量化の結果、その生成量は次の順序を示した。モンモリロナイトと長石混合試験モンモリロナイト試験モンモリロナイトと石英混合試験この他に、走査型電子顕微鏡観察を行った結果、X線粉末回折分析データからは検出できなかった方沸石の結晶が観察された。また、定量化のデータを利用して、各試験においての方沸石の活性化エネルギー(kJ/mol)を求めてみた。・モンモリロナイト試験での方沸石の活性化エネルギー:54.9kJ/mol・モンモリロナイトと長石混合試験での方沸石の活性化エネルギー:51.9kJ/mol・モンモリロナイトと石英混合試験での方沸石の活性化エネルギー:59.6kJ/mol以上の結果より、ベントナイトに珪砂を混合させることや、周辺岩盤や緩衝材中の長石の存在などによる高pH溶液の変質影響を推定できる。

A Study on Pore Structure of Compacted Bentonite (Kunigel-V1)

佐藤 治夫

JNC TN8400 99-064, 22 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-064.pdf:1.45MB

本研究では、拡散に及ぼす圧縮ベントナイトの間隙構造因子の影響を評価するため、非収着性のトリチウム水(HTO)を用いて以下に示す4種類の拡散実験を行った。(1)圧縮ベントナイトの圧縮方向をパラメータとした透過拡散実験[圧縮方向の影響](2)圧縮ベントナイト中の珪砂混合率をパラメータとした非定常拡散実験[珪砂混合率の影響](3)圧縮ベントナイトの初期粒径をパラメータとした非定常拡散実験[初期粒径の影響](4)圧縮ベントナイト中に単一亀裂がある場合の含水修復期間をパラメータとした非定常拡散実験[亀裂の影響](1)については、クニゲルV1とクニピアF(クニゲルV1を精製してNa型スメクタイトを95wt%以上にしたもの)を対象に、乾燥密度1.0と1.5Mg・m-3に対して実効拡散係数(De)を圧縮方向を変えて測定した。(2)については、クニゲルV1を対象に、見掛けの拡散係数(Da)を乾燥密度0.8,1.4,1.8Mg・m-3、珪砂混合率30と50wt%に対して測定した。(3)については、粒径が0.15mmと粉末状であるクニゲルV1より大きい、粒状ベントナイト(OT-9607)を対象に、Daを乾燥密度0.8,1.4,1.8Ma・m-3に対して測定した。(4)については、乾燥密度1.8Mg・m-3の含水飽和ベントナイトに人工的に貫通した亀裂を入れ、7または28日間再含水させ、Daを測定した。(1)については、クニゲルV1には全密度ともDeに圧縮方向依存性は見られなかったが、クニピアFでは、圧縮方向に対して直角方向からの方が軸方向からより大きなDeとなった。(2)のベントナイト中の拡散係数に及ぼす珪砂混合率の影響については、全乾燥密度ともDaに影響は見られなかった。(3)の拡散係数に及ぼす初期ベントナイト粒径の影響については、粒状ベントナイト(OT-9607)に対するDaが粉末状であるクニゲルV1の場合と全密度ともほぼ同じであり、ベントナイトの初期粒径の影響は見られなかった。(4)のベントナイト中の単一亀裂の修復特性については、Daに及ぼす亀裂の修復期間依存性や亀裂の影響は見られなかった。これらのことから、圧縮ベントナイト(クニゲルV1)の間隙構造は、ベントナイトの圧縮方向の影響、珪砂混合率の影響、及び初期粒径の影響を受けにくく、貫通した亀裂が発生した場合においても短時間で亀裂

多次元熱流動解析コードAQUAへのエアロゾルモデルの組み込み

木曽原 直之; 山口 彰

PNC TN9410 98-028, 33 Pages, 1997/12

PNC-TN9410-98-028.pdf:0.93MB

高速炉安全解析の一環として、ナトリウム燃焼時エアロゾルの主要機器等へ移行量、空気中湿分との反応量および燃焼熱のエアロゾル粒子を介したふく射伝熱による周囲構造物への影響を評価する必要がある。このために、従来からエアロゾルの挙動解析にはABC-INTG(Aerosol Behavior in Containment-INTeGrated Version)が用いられてきた。しかし、ABC-INTGは1セルモデルによる均一な雰囲気における挙動を計算するコードであるため、より詳細な室内のエアロゾル濃度分布を把握することを目的として、多次元熱流動解析コードAQUAにABC-INTGで用いられているエアロゾル計算モデルを組み込むこととした。AQUAは多セルモデルによりガスの熱流動を計算し、エアロゾル粒子の空間的な濃度分布を詳細に評価できる。一方、ABC-INTGは1セル内におけるエアロゾル粒子の発生、凝集、壁や床への付着を計算し、エアロゾル粒径分布と濃度を求めることができる。つまり、この両者の長所を組み合わせることによって、エアロゾル特有の挙動計算を行いつつ流体の流れを解析しエアロゾルの室内での移動を把握しようとするものである。ABC-INTGとAQUAはそれぞれ別途開発されたコードであるため、そのモデル化の違いのためのインターフェイスプログラムが重要になる。組み込みに際して、オリジナルのABC-INTGからの各計算モデルのサブルーチンを抽出・修正・追加し、インターフェイスプログラムを介してAQUAとデータ授受を行いながら過渡計算を行えるように整備した。本報告書ではエアロゾルモデルとその組み込み手法について述べる。また、試計算として単純な体系の解析を実施し、物理的に妥当な結果を得ることもできた。これにより、AQUAコードにおいてエアロゾルを取り扱うことが可能となり、ナトリウム燃焼時のガスの熱流動とエアロゾルの挙動を連携させた詳細な解析を実施できる見通しを得ることができた。

一般環境におけるラドン・トロンに関する調査環境中トロン濃度に関する研究(II)

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PNC TJ1647 97-001, 131 Pages, 1997/02

PNC-TJ1647-97-001.pdf:2.29MB

この報告では、自然大気中に存在するラドン娘核種の粒径分布、およびエアロゾルに付着していない非付着原子(フリー成分)の測定法について調査した結果を述べた。また、環境中のトロン濃度について、主に放射線防護にかかわる文献をサーベィして、リストとした。さらに、大気中のラドン娘核種の粒径分布について、動燃事業団・人形峠事業所構内において予備的測定を実施し、測定法ならびにデータについて検討した。

金属塩造粒過程の解析に関する研究(II)

徳岡 直静*; 小林 守*; 神山 隆*

PNC TJ1636 96-001, 64 Pages, 1996/03

PNC-TJ1636-96-001.pdf:14.63MB

本研究は、試料液滴の粒径分布の狭い狭分散噴霧を用いて、噴霧熱分解法により硝酸セリウム溶液から二酸化セリウム粒子を生成した。そして、その熱分解過程、または、生成粒子に影響を及ぼす要因を明らかにすることを目的とし、生成条件が生成粒子の粉体特性に及ぼす影響に関して検討した。特に、試料の初期液滴径、初期濃度、気流温度に着目し、それらが生成粒子の粒度分布、および、その形状に及ぼす影響を明らかにした。生成粒子の粒径を、画像処理法により測定した結果、硝酸セリウム溶液の熱分解過程において、試料液滴一段または二段階の発泡による飛散、または分裂により、生成粒子の粒度分布は初期液滴の分布に対して広く、その粒度分布には、二つのピークが存在し、そのピーク値は生成条件によらず、頻度のみが変化する。そして、その平均粒径は、初期液滴径および初期濃度の増加にともない大きくなり、気流温度の上昇にともない小さくなる。また、電子顕微鏡により生成粒子を観察した結果、生成粒子の形状は、表面に空孔を有し、表面の粗いものであるが、中空状でその外殻は多孔状である。

Migration behavior and sorption mechanisms of radionuclides in sedimentary sand stones; Influence of particle size and weathering

田中 忠夫; K.Sriyotha*; 神山 秀雄

JAERI-M 93-109, 16 Pages, 1993/05

JAERI-M-93-109.pdf:0.55MB

Co,Sr及びCsの移行挙動と収着機構に及ぼす粒径及び風化の影響について研究した。異る粒径に破砕した未風化砂岩及び風化砂岩を用いたカラム移行実験を行い、3核種の移行挙動を調べた。さらに、各核種の移行を支配する収着機構を明らかにするため、pH5のHCl,CaCl,KCl,NHOH-HCl,K-oxalate及びHOの各水溶液を順に用いて収着核種の抽出を行った。3核種の分配係数は、粒径の増大に伴う比表面積の減少並びに固液相間での非平衡接触の発生のため、粒径の大きい砂岩が小さな値を示した。また、風化砂岩に対する分配係数は、未風化砂岩に比べ大きな値となった。支配的な核種収着機構が両砂岩で同じであったことから、風化砂岩の高い収着能は、風化作用によって生じる粘土鉱物等の有効な収着サイトの増に関係していることが示唆された。

Studies of fuel coolant interactions during core melt accident of nuclear power plants

山野 憲洋; 杉本 純; 丸山 結; 早田 邦久

NUREG/CP-0127, 0, p.271 - 281, 1993/00

原子炉の炉心溶融事故時に発生する溶融物と冷却材の相互作用を調べるため、原研では事故時格納容器挙動試験(ALPHA)計画の中で、溶融物落下水蒸気爆発実験と溶融炉心冷却性実験を実施している。溶融物落下水蒸気爆発実験ではテルミット(アルミニウムと酸化鉄の混合物)を燃焼して高温溶融物を作り水プール中に落下させた。テルミットの量や雰囲気圧力が水蒸気爆発の発生に与える影響を調べるとともに、水蒸気爆発が発生した時には熱から機械的エネルギーへの変換効率を求めた。雰囲気圧力が高い時や分散板で落下溶融物を強制的に分散させた場合には水蒸気爆発の発生が抑制されるのがわかった。溶融炉心冷却性実験ではテルミットで模擬した溶融炉心に水をかけて水蒸気爆発の発生を調べるとともに、溶融物表面から上方の水プールへの熱除去量を評価した。いずれの実験でも生成したデブリの粒径分布等を調べた。

標準分析作業法(転換施設編)

梶谷 幹男; 大内 与志郎; 平尾 盛博; 佐藤 光弘

PNC TN8520 92-003, 399 Pages, 1992/11

PNC-TN8520-92-003.pdf:11.16MB

プルトニウム転換施設に於ける各工程に関する工程分析、計量分析、各種測定法についてマニュアル化したものである。内容は、プルトニウム転換工程及び廃気・廃液処理工程試料中のウラン、プルトニウム、T-アルファ、T-ベータ、T-ガンマ、アメリシウム、放射能核種、遊離酸、水酸基、鉄、クロム、ニッケル、窒素、フッ素、塩素の分析操作手順及び、水分、O/M、比表面積、平均粒子径、カサ・タップ密度、不純物の測定操作手順と各種試薬の調整、査察収去試料の前処理方法等について記述した。